Rh原子在气体/反应环境下的迁移对于Rh催化剂在各种结构敏感的催化反应中的动态重组和尺寸再分布具有重要意义。

近日，由中国科学院大连化学物理研究所(DICP)张涛教授和杨冰副教授领导的研究小组与大连理工大学周思教授合作，揭示了一种通过二维(2D)沸石纳米片(ZSM-5-2D)调控Rh原子迁移的控释机制。

这项研究于5月<>日发表在ACS Catalysis上。

“Rh原子的迁移速率可以通过调节气体环境和支持约束的相互作用来精确控制，从而实现从单个原子到纳米颗粒的可逆范围准连续尺寸控制，”杨说。

通过各种最先进的原位表征，研究人员直接观察了Rh催化剂进出ZSM-5-2D的动态聚集/再分散，从而实现了从Rh单原子到Rh纳米颗粒的宽尺寸范围内的准连续尺寸控制可逆。

甲烷轻度氧化催化试验显示，亚纳米Rh纳米团簇的甲醇活性最高，为39.7 mol。CH3哦·摩尔Rh-1·h-1具有高达73.2%的显著选择性，远远超过单原子种类和较大颗粒。

密度泛函理论计算和电子顺磁共振波谱通过研究·用于甲烷氧化的OH自由基。

“这项工作揭示了沸石包封Rh催化剂中的控释机制，这对于原子精确催化剂的设计具有启发性，”Yang说。